近日，河南大學(xué)賈瑜教授課題組與QLED平臺(tái)實(shí)驗(yàn)組合作，在藍(lán)光量子點(diǎn)熒光特性調(diào)控方面取得重要進(jìn)展。他們揭示了硒化鋅量子點(diǎn)熒光不穩(wěn)定性的根源。研究發(fā)現(xiàn)在氧環(huán)境下，硒化鋅量子點(diǎn)表面易氧化或羥基化，在帶隙中誘導(dǎo)高度局域的陷阱態(tài)。該陷阱態(tài)使得帶邊存在許多低振子強(qiáng)度長輻射壽命的表面暗激子態(tài)，從而造成熒光的不穩(wěn)定。進(jìn)一步的研究表明當(dāng)量子點(diǎn)尺寸超過臨界尺寸（8.5 nm）時(shí)，表面陷阱態(tài)與量子點(diǎn)本征的最高占據(jù)態(tài)軌道發(fā)生共振。量子點(diǎn)帶邊輻射由高振子強(qiáng)度短輻射壽命的本征帶間亮激子態(tài)主導(dǎo)，表面陷阱態(tài)的影響得到有效抑制。
 

研究結(jié)果“Size Engineering of Trap Effects in Oxidized and Hydroxylated ZnSe Quantum Dots”以快訊的形式發(fā)表于國際著名期刊Nano Letters 22, 3604?3611 (2022)。該研究提出的通過尺寸工程調(diào)控表面陷阱態(tài)的策略，為設(shè)計(jì)高熒光穩(wěn)定的量子點(diǎn)光源提供了新途徑，有望在其它相關(guān)量子點(diǎn)體系中得到廣泛應(yīng)用。課題組博士生閔靜靜和張營為論文共同第一作者，曾在平教授和申懷彬教授為論文通訊作者。杜祖亮教授、賈瑜教授為該工作主要參與者。
 

眾所周知，環(huán)境友好型硒化鋅量子點(diǎn)是下一代發(fā)光器件急需的藍(lán)光量子點(diǎn)材料。然而，氧環(huán)境下熒光不穩(wěn)定制約其實(shí)際應(yīng)用，是亟需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。該理論團(tuán)隊(duì)聚焦于這一關(guān)鍵問題，致力于理論和實(shí)驗(yàn)互動(dòng)，通過近幾年的努力，發(fā)展出具有自己知識(shí)產(chǎn)權(quán)的大尺度原子層次計(jì)算方法，滿足上千原子量子點(diǎn)的激發(fā)態(tài)光學(xué)性質(zhì)的精確計(jì)算，實(shí)現(xiàn)了理論研究和實(shí)驗(yàn)研究的良好互動(dòng)，為進(jìn)一步深入開展量子點(diǎn)發(fā)光機(jī)理研究奠定基礎(chǔ)。賈瑜教授課題組長期從事大尺度原子層次計(jì)算方法的發(fā)展，并將其應(yīng)用于量子點(diǎn)等納米結(jié)構(gòu)體系電子結(jié)構(gòu)和光譜學(xué)特征的研究中。近些年在Nano Letters、Physical Review B等國際知名期刊發(fā)表系列量子點(diǎn)發(fā)光機(jī)理的研究論文（Phys. Rev. B 98, 23410 (2018)；100, 085402 (2019)；100, 245404 (2019)；104, 045404 (2021)；J. Phys. Chem. Lett. 11, 960-967 (2020)；Phys. Rev. Mater. 4, 104004 (2020)；Appl. Phys. Lett. 120, 142103 (2022)；Nano Lett. 22, 3604 (2022)；Nano Lett. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01459）。該工作的發(fā)表標(biāo)志著實(shí)驗(yàn)室理論和實(shí)驗(yàn)合作研究的深入，有望實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)材料原子層面的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)。

 

本工作得到了國家自然科學(xué)基金委、河南省青年骨干教師培養(yǎng)計(jì)劃的資助。

 

來源：河南大學(xué)

 

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https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00118